永利集团304am登录刘熙俊教授在前期研究积累（Nature Commun. 2018, 9, 4365；Small Methods 2020, 4, 2000208；Mater. Today Adv. 2020, 7, 100083）的基础上，与其合作者首次提出了一种设计自驱动双产氢系统的新策略。近日，相关成果以“Self-driven dual hydrogen production system based on a bifunctional single-atomic Rh catalyst”发表在Journal of Materials Chemistry A (10.1039/D1TA07375C)。永利集团304am登录为通讯单位，合作单位包括深圳职业信息学院、天津理工大学等。同时，该工作也得到了国家自然科学基金、广东省科技厅等的资助。
该系统基于高度分散于氧功能化Ti3C2Ox MXene表面的Rh单原子催化剂（Rh-SA/Ti3C2Ox）。该催化剂对全pH析氢反应和肼氧化反应均表现出显著催化活性。在自驱动双制氢系统中使用Rh-SA/Ti3C2Ox作为电极，结合Zn-H2电池和全肼电解单元，可以实现45.77 mmol h-1的超高产氢率。密度泛函理论计算表明，原子分散的单个Rh原子不仅使吸附H的自由能更具热中性，而且还大大降低NHNH2脱氢的自由能垒。
尽管当前用于产氢的电催化制氢的全水解和全肼解已得到了很好的发展，但它们通常由外部电力直接驱动，这与可持续发展目标相冲突。通过使用集成储能设备（如太阳能、可充电锌空气电池和水合肼燃料电池）制造清洁高效的自驱动产氢系统，已经做出了许多努力。然而，这些策略仅限于带有阴极的单室，其氢气产率相对较低。除此之外，应该指出的是，与全肼电解过程相比，全水解装置中的氢气产率在很大程度上受到涉及四电子转移过程的阳极水氧化缓慢动力学的限制。因此，通过构建先进的自驱动系统进一步提高生产率对其商业应用更有利。
图1-自功能双产氢系统
论文链接：https://pubs.rsc.org/kk/content/articlelanding/2021/ta/d1ta07375c
编辑｜刘 娜
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